Manipulación de los ligandos
Una nueva dimensión para promover el rendimiento de la electrocatálisis por aerogeles de metales nobles
Los aerogeles de metales nobles (NMA) son una clase emergente de materiales porosos que abarca metales nobles de tamaño nanométrico altamente activos y estructuras porosas, que muestran un rendimiento sin precedentes en diversos procesos electrocatalíticos. Sin embargo, diversas impurezas, en particular ligandos orgánicos, suelen participar en la síntesis y permanecen en los productos correspondientes, lo que obstaculiza la investigación de las propiedades electrocatalíticas intrínsecas de los NMA. Por otra parte, la presencia de ligandos orgánicos se considera generalmente perjudicial para el proceso catalítico porque pueden bloquear los sitios activos. Sin embargo, la autenticidad de este hecho aún no se ha verificado en los sistemas de NMA debido a la falta de forma de impartir ligandos en NMA limpios de manera controlada.
A la luz de la limpieza de los precursores de nanopartículas metálicas producidas por láser, se crean aerogeles de metales nobles de superficie limpia. Se elucidan las propiedades electrocatalíticas intrínsecas de los NMA, y se revelan las propiedades electrocatalíticas moduladas por ligandos para la electrooxidación del etanol. Por lo tanto, el trabajo ofrece una nueva dimensión para concebir electrocatalizadores de alto rendimiento para los NMAs y otros sistemas de materiales.
(c) Ran Du
Ran Du, de China, es un becario de investigación de Alexander von Humboldt que trabaja como postdoctorado en el grupo de química física del profesor Alexander Eychmüller en la Universidad Técnica de Dresde desde 2017. En colaboración con el profesor Stephan Barcikowski de la Universidad de Duisburg-Essen, recientemente crearon aerogeles de metales nobles de superficie limpia mediante el uso de nanopartículas producidas por láser y, de este modo, revelaron una nueva dimensión para mejorar el rendimiento de la electrocatálisis para la electrooxidación del etanol (la reacción anódica para las pilas de combustible de etanol directo) mediante la modulación de la química de ligandos.
Ran Du y su equipo prepararon varias nanopartículas metálicas inorgánicas estabilizadas con sal mediante ablación por láser, que sirven como precursores libres de ligandos orgánicos. De esta manera, fabricaron varios aerogeles de NMAs libres de impurezas (oro (Au), paladio (Pd), y oro-paladio (Au-Pd). Bajo esta luz, las propiedades electrocatalíticas intrínsecas de los NMA fueron reveladas. Además, estos geles limpios se utilizaron como plataforma para injertar deliberadamente ligandos específicos, con lo que se demostró sin ambigüedades la modulación dirigida por ligandos de las propiedades electrocatalíticas. Se comprobó que los mecanismos subyacentes se atribuían a las modulaciones de la densidad de electrones planteadas por diferentes ligandos, en los que la actividad electrocatalítica de la reacción de oxidación del etanol (EOR) se ha correlacionado positivamente con el estado de oxidación de los metales. A este respecto, el aerogel bimetálico de Au-Pd modificado con polivinilpirrolidona (PVP) proporcionó una densidad de corriente prominente de 5,3 veces mayor que la del Pd/C comercial (paladio/carbono) y 1,7 veces mayor que la de los aerogeles prístinos de Au-Pd.
"Con este trabajo, no sólo proporcionamos una estrategia para fabricar NMAs libres de impurezas para sondear sus propiedades intrínsecas, sino que también ofrecemos una nueva dimensión para concebir electrocatalizadores de alto rendimiento revisando los efectos de los ligandos", asume Ran Du.
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