El catalizador de manganeso de un solo átomo aumenta el rendimiento de la reducción electroquímica de CO2
La reacción electroquímica de reducción de CO2 (CO2RR) es un enfoque prometedor para convertir el CO2 en productos químicos útiles.
Diagrama esquemático de la preparación de la SAC del Mn y mecanismo de reducción electroquímica de CO2.
FENG jiaqi
Un equipo de investigación dirigido por el Prof. ZHANG Suojiang del Instituto de Ingeniería de Procesos (IPE) de la Academia China de Ciencias preparó un catalizador de manganeso (Mn) de un solo átomo (SAC) con un sitio de Mn-N3 apoyado por C3N4 grafítico, que exhibió un rendimiento eficiente de electrorreducción de CO2.
Es un gran desafío obtener una alta eficiencia faradaíca (FE) y una alta densidad de corriente simultáneamente por medio de catalizadores baratos para la CO2RR.
El catalizador preparado exhibió un FE de CO máximo de 98,8% con 14,0 mA cm-2 densidad de corriente de CO (jCO) a un sobrepotencial de 0,44 V en el electrolito de KHCO3, superando todos los SAC de Mn reportados.
Además, se obtuvo un valor más alto de jCO de 29,7 mA cm-2 a un sobrepotencial de 0,62 V, cuando se utilizó líquido iónico como electrolito.
La espectroscopia de absorción de rayos X y la microscopia electrónica de transmisión de campo oscuro anular de alto ángulo confirmaron la dispersión atómica del Mn en el catalizador, y el análisis más adecuado indicó que el átomo de Mn aislado estaba coordinado tres veces por los átomos N.
"Los cálculos de los espectros de absorción de rayos X in situ y de la teoría funcional de la densidad demostraron que el notable rendimiento del catalizador se atribuyó al sitio de Mn-N3, que facilitó la formación del COOH* intermedio clave a través de una barrera de energía libre reducida", dijo el Prof. ZHANG Suojiang.
Este trabajo muestra que la actividad de CO2RR de los catalizadores basados en el Mn puede ser mejorada a través de un ambiente coordinado cambiante.
"Proporciona una importante base científica y la viabilidad para la reducción electroquímica de CO2 de bajo costo y alta eficiencia a los productos químicos útiles", dijo el Prof. ZHANG Xiangping, un autor co-responsable del documento.
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