Papel sinérgico de nanopartículas de platino e iones de sodio en zeolitas beta en la n-alquilación de aminas con alcoholes aromáticos
Síntesis de N-alquilaminas mediante N-alquilación de aminas con alcoholes catalizada por zeolitas Beta encapsuladas en nanopartículas de Pt
Las N-alquilaminas orgánicas son importantes productos químicos e intermedios con amplias aplicaciones en los campos de la química cotidiana, los pesticidas, los productos farmacéuticos, los surfactantes y las ciencias de la vida. Los enlaces C-N formados por reactivos alquilantes (halocarbonos, haluros metálicos, etc.) para producir aminas suelen adolecer de baja eficiencia atómica, escasa selectividad del producto y contaminantes químicos. El desarrollo sostenible motiva la exploración de rutas más eficientes y ecológicas para la formación de aminas, entre las cuales, la n-alquilación de aminas y alcoholes mediante transferencia de hidrógeno es una vía verde para sintetizar N-alquilaminas, pero el diseño y la preparación de catalizadores heterogéneos altamente activos y estables sigue siendo un reto. En comparación con el método tradicional de impregnación, el metal encapsulado en la zeolita es beneficioso para proporcionar un efecto de restricción único y produce un efecto sinérgico con el sitio ácido, favoreciendo la mejora de la actividad catalítica y la estabilidad. Para la reacción de N-alquilación entre aminas y alcoholes, el estado electrónico del sitio activo de los metales preciosos es un factor importante que afecta a la formación, estabilidad y descomposición del estado intermedio de los hidruros metálicos. Los cationes de metales alcalinos en la zeolita pueden considerarse como un aditivo electrónico para modular el estado electrónico de los metales preciosos vecinos, lo que favorece la regulación de la actividad de deshidrogenación y transferencia de hidrógeno en la aminación por transferencia de hidrógeno de alcoholes.
Síntesis de N-alquilaminas mediante N-alquilación de aminas con alcoholes catalizada por zeolitas Beta encapsuladas en nanopartículas de Pt
©Science China Press
Recientemente, el equipo del Prof. Jun Wang y el Prof. Yu Zhou informó de la síntesis de un catalizador Pt@Beta con una relación Si/Al y contenidos de Na+ ajustables para la N-alquilación de aminas y alcoholes aromáticos mediante una síntesis hidrotermal de un solo paso de nanopartículas (NPs) de Pt en la estructura cristalina de la zeolita BEA a través de una ruta de cohidrólisis ácida. En condiciones sin disolventes, el Pt@Beta presentó excelentes propiedades catalíticas, y un número de conversión (TON) y una frecuencia de conversión (TOF) de hasta 6176 y 3390 h-1, respectivamente, además de una reutilización estable y una amplia tolerancia al sustrato. La ruta de reacción y el mecanismo catalítico se revelaron mediante análisis cinéticos y experimentos de caracterización in situ. El Na+ en la zeolita BEA reguló el estado electrónico de las NPs de Pt, dando lugar a un estado intermedio Pt-H de intensidad moderada durante el proceso de reacción, equilibrando eficazmente los dos pasos clave de deshidrogenación y transferencia de hidrógeno, consiguiendo así un proceso catalítico sinérgico eficiente.
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