Catalizadores híbridos enzima-metal-similar-átomo para reacciones quimioenzimáticas eficientes de un solo paso
Una estrategia prometedora para fusionar eficazmente la catálisis enzimática y la uniatómica
La fusión de distintos tipos de catálisis, como la enzimática, la homogénea y la heterogénea, reviste una importancia fundamental tanto para comprender la catálisis a nivel atómico como para diseñar nuevos catalizadores híbridos. Este último apunta en la dirección del catalizador ideal, capaz de impulsar reacciones complejas en tándem de manera eficiente y en un solo paso, y de simplificar todo el proceso de producción y separación química. Las enzimas artificiales que combinan la catálisis enzimática, homogénea y heterogénea constituyen una plataforma prometedora para el desarrollo de nuevos catalizadores híbridos capaces de alcanzar eficientemente el objetivo mencionado en condiciones ambientales.
Se ha llevado a cabo una reacción quimioenzimática en cascada para sintetizar alcohol quiral utilizando como catalizador un híbrido enzima-metal-átomo único altamente activo y selectivo. El catalizador híbrido enzima-metal-átomo único proporciona una estrategia prometedora para fusionar eficazmente la catálisis enzimática y la de átomo único.
Chinese Journal of Catalysis
Se ha aplicado la evolución dirigida para adaptar el sitio activo de una enzima con gran eficacia, y se han generado metaloenzimas artificiales sustituyendo el átomo metálico original del sitio activo por uno nuevo. Estos métodos tienen éxito, pero por lo general sólo modifican los sitios activos originales de las enzimas, lo que implica que la enzima modificada puede limitarse a catalizar una única reacción. Inspirándose en los catalizadores metálicos atómicamente dispersos que tienden un puente entre la catálisis homogénea y la heterogénea, se propone que el anclaje de los átomos metálicos individuales a los sitios no activos de una enzima puede dar lugar a una enzima artificial con su sitio activo original y los nuevos sitios activos de átomos metálicos individuales, fusionando la catálisis enzimática y la de átomos individuales.
Recientemente, un equipo de investigación dirigido por el profesor Jun Ge, de la Universidad de Tsinghua, presentó el primer catalizador híbrido enzima-metal-átomo único construido mediante un método fotoquímico. La lipasa anclada a átomos individuales de Pd (Pd1/CALB-P) muestra una excelente actividad y selectividad en la reacción quimioenzimática en cascada de un solo paso para sintetizar asimétricamente etanol(R)-1-(4-bifenilo). Puede conducir eficazmente reacciones en cascada de un solo paso en solución acuosa a 30 oCpara lograr una síntesis sencilla de alcoholes biarílicos quirales, que son importantes intermedios farmacéuticos que tradicionalmente requieren complejos procedimientos de síntesis. La velocidad de formación de (R)-1-(4-bifenil)etanol catalizada por Pd1/CALB-P es más de 30 veces superior a la de la combinación de paladio sobre carbono (Pd/C) comercial y conjugado lipasa-plurónico (CALB-P). El catalizador híbrido enzima-metal-átomo único proporciona una estrategia prometedora para fusionar eficazmente la catálisis enzimática y la de átomo único.
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